新研究揭示了一氧化碳氧化过程中尖晶石和二氧化铈界面的电荷转移

最近的一项研究揭示了非贵金属基混合催化剂出色的催化性能背后的原因。这要归功于用于生产立方体形催化剂的新合成策略，该策略可以进一步简化复杂催化剂的结构。

这一突破是由安广昌教授及其在UNIST能源与化学工程学院的研究团队，与Taeghwan Hyeon教授及其首尔国立大学的研究团队共同领导的。在他们的研究中，研究人员发现了一种新的原理，即在两种类型的非贵金属之间形成的界面上出现的主动电荷转移可以增强复合氧化物催化剂的催化性能。该研究小组希望，他们的发现可能有助于催化剂的开发，这些催化剂可以将甲烷有效地转化为燃料和高附加值的化学物质。

由于电荷转移过程，已知在活性金属和氧化物载体之间形成的界面会影响催化性能。然而，由于其复杂的界面结构和合成难题，对负载型尖晶石氧化物催化剂产生的氧化物-氧化物界面的研究较少。

在这项工作中，研究小组提出了一种具有可控CeO 2层的异质结构尖晶石氧化物(Co 3 O 4，Mn 3 O 4和Fe 3 O 4)纳米立方体(NCs)的合成策略，从而能够研究其作用。 CO和H 2催化氧化中的界面。他们开发了一种选择性沉积工艺，以生产具有CeO 2 1、3和6面的CeO 2沉积的尖晶石NC(用于尖晶石氧化物的MCe-1F，MCe-3F和MCe-6F NC)。

根据研究小组的研究，与原始的Co 3 O 4 NC相比，CeO 2沉积的Co 3 O 4 NC的CO氧化速率高出12倍。此外，各种原位表征技术表明，沉积的CeO 2通过提供氧气来防止Co 3 O 4的还原。他们还发现，即使在O2缺乏的条件下，由三面被CeO 2层覆盖的Co 3 O 4 NC产生的最大化界面也表现出最高的CO氧化速率，这是由于氧化态的多样性所致。

研究小组指出：“这项研究提供了对Mars-van Krevelen(MvK)机理的全面理解，该机理发生在纳米级的Co 3 O 4 -CeO 2界面上。” “对于使用催化纳米二极管进行的H 2 氧化反应，观察到相同的活性趋势和热电子流，从而证明活性增强的起源是界面处的电荷转移。”

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