研究人员使用纳米金颗粒催化来模拟汽车排放动态

科学家希望通过利用强大的X射线射线检查微小的金颗粒，可以学习如何减少机动车中有害的一氧化碳排放。一氧化碳是燃烧化石燃料的汽车，卡车和其他车辆产生的无色，无味和危险的气体。排气系统使用催化转化器将一氧化碳转化为无毒的二氧化碳，但据环境保护署称，燃料燃烧的车辆是大气中一氧化碳排放的最大来源，这增加了室内大量的温室气体。空气。

世界各地的科学家都在努力减少这些排放，而这样做的一种方法是更多地了解排气系统内部发生的化学反应。这些反应通常使用金作为催化剂。尽管大量的金是惰性的，但其中的微小颗粒却是一氧化碳氧化的活性催化剂，该反应将其转变为二氧化碳。

Aline Passos和Florian Meneau多年来一直在研究这种反应。两者都在巴西同步加速器光实验室(LNLS)工作，Passos是化学家，而Meneau是物理学家。他们共同领导一个研究小组，该小组最近使用了先进光子源(APS)的超亮X射线，该光是能源部(DOE)阿贡国家实验室(Argonne National Laboratory)的科学用户设施办公室，用于照亮微小的金颗粒。他们催化了与汽车尾气中发生的类似反应。这项研究的结果发表在《自然通讯》上。

Passos说：“如果我们能更好地理解这种催化作用是如何进行的，我们就可以对其进行优化和改进。” “如果我们能够更好地设计催化剂，我们就可以控制或限制一氧化碳。”

Passos和Meneau说，这种反应的性质是众所周知的，但是研究单个小金颗粒在发生反应时的反应是新的科学领域，并且只有由于APS可用的技术才有可能。

为了进行该实验，Passos合成了直径约60纳米的金纳米颗粒。(按比例计算，一张纸约有100,000纳米厚。)她将它们构造成球形和立方体两种形状，并向一些粒子引入了一些化学缺陷，从而稍微改变了原子结构，以查看是否影响了它们的形成方式催化反应。

梅诺说：“处于不同位置的原子会发生变化，并且它们会改变其电子和化学性质。” “这是众所周知的方法。但是我们以前只能检查催化阶段。我们无法观察反应过程中单个粒子内部发生了什么变化。”

为此，巴西团队随后将这些粒子带入了APS的射线线34-ID-C，该线专门从事所谓的“原位”成像实验。这意味着APS X射线束可以实时地在样品发生反应(例如温度变化或压力升高)时为它们拍照。在这种情况下，科学家使用金纳米颗粒氧化一氧化碳，并捕获了反应发生时颗粒晶体框架的变化。

Argonne的X射线科学部(XSD)的助理物理学家，论文的合著者Wonsuk Cha，多年来一直在该光束线上进行原位实验。他说，挑战在于开发与成像技术兼容的实验箱。

他说：“挑战之一是与我们合作的样品的体积小。” “光束尺寸通常为500纳米宽，我们拥有完善的技术来监视样品在光束中的位置，这使实验得以继续进行。”

该实验中使用的技术称为相干X射线衍射成像(CDI)，XSD的物理学家Ross Harder自2008年以来一直是该技术在Argonne的仪器的主要开发人员。对于CDI实验，X射线光束从样品上衍射出来，并在检测器上投射出一种信息模式，然后使用计算机算法来解释该信息并从中构造出图像。

哈德说：“我们可以看到常规光源无法看到的纳米级图像。” “世界上只有少数几个光源能够进行这项实验。”

Meneau说，结果是这些纳米粒子经历催化反应方式的新图景。出现的图像是颗粒中的应变图(即样品受到应力时形状变化的量度)到角和边缘的图，表明纳米颗粒的这些部分最参与催化作用。

数据还表明，应变可能会受到诱导的化学变化的影响，并且形状和大小相同的纳米粒子不会以相同的方式经历此反应。这意味着反应本身可以通过改变催化剂而在化学水平上改变。

尽管此实验中使用的大小的样本看起来很小，但在工业应用中，金催化剂的典型大小为5纳米厚，大约是人类DNA两股链的宽度。Passos和Meneau表示，他们的下一步研究是缩小规模，目的是在越来越少的样品中捕获催化反应。

他们说，APS正在进行的大规模升级项目将有助于缩小规模，Sirius LNLS的新光源也计划于2021年投入使用。APS升级将使亮度和相干光通量提高100倍到目前APS的1000倍，这将提高衍射图像的质量。

Meneau说：“ 60纳米对于工业来说太大了，但是APS升级将使我们能够研究较小的样品。新机器可以做到这一点。”

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