对如何合成增值化学品的最新了解

长期以来，研究人员一直对寻找使用简单的碳氢化合物，由少量碳和氢原子制成的化学物质，创造用于燃料，塑料和其他复杂材料的增值化学物质的方法感兴趣。甲烷是天然气的主要成分，是一种化学物质，科学家希望找到更有效利用的方法，因为目前尚无环保，大规模的方法来利用这种有效的温室气体。

《科学》杂志上的一篇新论文提供了有关如何将官能团添加到简单的烃(如甲烷)上的最新知识。由研究生Qiaomu Yang和Qiao Yusen，博士后Yu Heng Wang领导，并由Patrick J. Walsh和Eric J. Schelter教授领导的这一新的，高度详细的机制是设计下一代催化剂和寻找可扩展方法的关键一步用于将温室气体转化为增值化学品。

2018年，《科学》杂志上发表的一篇论文描述了一种使用铈基光催化剂在室温下将官能团添加到甲烷，乙烷和其他碳氢化合物上的机制。研究人员说，使用铈等富于地球的金属创造增值化学品的能力令人兴奋。但是，这项研究的某些方面，已经与铈工作了多年的Schelter和他的小组想更深入地了解。

Schelter说：“原始论文中有一些我们认为很有趣的事情，但是我们不一定同意基于他们所报告的数据得出的结论。” “我们有一个想法，即反应机理，所涉及的步骤以及对其化学作用有效的催化剂方面正在发生的事情与他们所报道的有所不同。”

为了进行实验并收集数据，他们需要支持新的假设，Schelter和Walsh申请了​​宾夕法尼亚大学瓦格洛斯能源科学技术研究所的种子基金。这笔资金支持了Schelter和Walsh之间的新合作，使研究人员可以购买专用设备并聘请前宾夕法尼亚大学的博士后Yu Heng Wang，现在他是国立清华大学的助理教授。

得益于Vagelos研究所的支持，Schelter和Walsh小组能够将其在无机和有机化学领域的互补专业知识相结合，并进行实验以获取提出新机制所需的数据。这包括合成新化学物质，研究反应速率，研究光催化剂如何与不同的同位素反应以及进行计算分析。研究人员还分离出了拟议的反应中间体，并能够获得其晶体结构，考虑到本研究中的许多化合物对空气和湿气高度敏感，这是另一个挑战。

Yang在谈到他们的方法时说：“我们正在使用常规技术来更好地理解系统并给出清晰的机制。” “在这里，我们主要使用无机视角和不同技术来理解有机反应的机理。因此，理解无机机理是无机视角和有机视角的合作。”

经过两年多的工作，研究人员能够提出一种经过修订的机制，以突出氯原子的重要作用。尽管先前的研究涉及一种基于醇的中间体，但这项最新的研究发现，氯自由基(具有不成对电子的原子使它们具有很高的反应性)在光催化剂中形成了选择性的化学“陷阱”，可以产生不同的产物。

沃尔什说：“我认为最困难的部分是要理解为什么会发生反应，而我们必须对这些中间复合物进行一些非常规的思考。” “中间体的行为符合人们归因于基于氧的自由基的模式，但实际上，它实际上是氯自由基，是活性物种，可以活化醇，使其看起来像是源自醇的自由基。”

对该化学反应有详细的了解是改进现有催化剂并使这些及其他化学反应更有效的关键步骤。沃尔什说：“为了合理地开发下一代催化剂，我们必须了解当前的催化剂正在做什么。” “有了这些信息，我们和其他人现在可以在这种经过修订的机制和反应途径的基础上推动科学向前发展。”

尽管有更多工作要做，以寻找快速，可扩展的甲烷转化反应，但对驱动这种特定反应的机理的详细了解对于减少温室气体排放以及利用甲烷创造价值至关重要。研究人员说，增加了产品。

Schelter说：“当我们能够通过扩展的见识来完善知识时，化学是最优雅的。” “这里的贡献在于获得正确的模型，并用它来发展下一代催化剂，该催化剂将比当前的催化剂更好。”

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