纳米级成像方法提供了对合金纳米粒子合成的洞察

催化剂，通常是金属纳米颗粒，参与了超过 80% 的商业产品的生产，如塑料、燃料和药品。计算方法有助于设计由金属混合物组成的纳米粒子催化剂，称为合金纳米粒子，具有高反应活性和选择性。然而，在实验室中生产具有任意成分的合金纳米粒子尚不存在。事实上，合金纳米粒子合成的基本化学仍然是一个谜。

为此，由化学与生物分子工程系 (ChBE) 助理教授 Taylor Woehl 领导的马里兰大学 (UMD) 研究小组应用了一种新方法——原位液相透射电子显微镜 (LP- TEM)合成——允许仔细观察分子和纳米级过程，这些过程控制金属在湿化学合成过程中如何混合到合金纳米颗粒中。王美，ChBE 博士。学生担任该研究的第一作者，发表在ACS Nano 上。

“我们观察到了由金和铜制成的纳米粒子的形成——这是将 CO 2转化为有价值的有机分子的有希望的催化剂——在纳米尺度上实时观察到，”王说。“通过这种方法，纳米粒子的合成是通过用高能电子照射液体前体来模拟湿化学条件来实现的。我们发现电子合成条件与湿化学合成非常相似，考虑到辐射对样品的剂量，这令人惊讶接收量是商用核反应堆的数倍。”

通过发现这些条件，作者确保他们用 LP-TEM 看到的内容代表了在台式湿化学合成过程中发生的情况。反应模拟表明，溶液中的有机配体通常用于控制纳米粒子的尺寸和稳定性，保护反应溶液免受高能电子的破坏。

该研究的一个关键观察结果是有机配体的存在对于将金和铜结合成混合良好的合金纳米粒子至关重要。

“我们发现配体通过与金和铜共价键合形成复合离子来形成合金，”Woehl 说。原子分辨率成像和质谱显示复合离子在合成反应中被转化为中间体，称为成核前簇。我们发现这些簇，每个簇都由几个金和铜原子组成，对于形成合金至关重要。”

然后中间物质组装在一起形成具有相似组成的纳米晶体。这种纳米晶体形成途径不同于单个原子聚集成纳米颗粒的经典图片。

作者发现有机配体在促进包含金和铜原子的预成核簇的形成方面起着重要的次要作用。这些发现表明，控制金属簇中间体是合成纳米合金颗粒催化剂的关键。

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