科学家提出纳米限制策略以形成亚纳米反应堆
2021-06-29 15:54:40
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导读 单原子催化剂(SACs)因其对活性物质的最大利用而在电催化过程中很有前景。然而,由于它们的隔离特性,操纵这些原子级活性位点以满足特定反应
单原子催化剂(SACs)因其对活性物质的最大利用而在电催化过程中很有前景。然而,由于它们的隔离特性,操纵这些原子级活性位点以满足特定反应仍然是一个重要的瓶颈。
科学院大连化学物理研究所(DICP)的刘健教授及其合作者提出了一种纳米限制策略,将多个 Fe 和 Cu 单原子容纳在石墨氮化碳极其狭窄但规则的表面腔内形成“亚纳米反应堆”。
该研究于 9 月 2 日发表在Advanced Materials上。
“这些 Fe 和 Cu 原子被高度限制在亚纳米反应器中,不仅提供了与反应物更强的相互作用,而且更重要的是,由于它们在这个极其狭窄的空间中独特的微环境,导致显着的协同效应,这是非常有利的该研究的共同作者,天津大学的梁吉教授说:“用于催化,尤其是氮还原反应等串联过程。”
“这是我们第一次成功地从概念上将纳米反应器推向更小的尺寸以形成亚纳米反应器,这带来了与传统纳米反应器截然不同的特性,”刘教授补充道。
“第一原理模拟表明,这种协同效应源于独特的 Fe-Cu 配位,它有效地改变了 N 2吸收,改善了电子转移,并为氮还原反应提供了额外的氧化还原对,”斯威本科技大学孙成华教授说,该研究的另一位合著者。
研究人员发现,这种由多个受限原子引起的显着协同作用显着提高了模型电催化过程,即氮还原反应 (NRR) 的性能。
与单金属对应物相比,高氨产率和效率方面的改进已经实现。
这种构建亚纳米反应器的概念不仅提供了一种在亚纳米尺度上操纵催化剂活性中心的新策略,而且还为设计具有亚纳米尺度精确空间位置的新型催化剂提供了思路,以实现广泛的反应。催化反应也是如此。
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