创造最完美的石墨烯

由基础科学研究所 (IBS) 多维碳材料中心 (CMCM) 主任 Rod Ruoff 领导的一组研究人员，包括蔚山国立科学技术研究所 (UNIST) 的研究生，已经实现了增长和表征大面积单晶石墨烯，没有皱纹、褶皱或吸附层。它可能是迄今为止生长和表征的最完美的石墨烯。该研究已发表在《自然》杂志上。

Ruoff 主任说：“这一开创性突破归功于许多因素，包括人类的聪明才智和 CMCM 研究人员可重复制造大面积单晶 Cu-Ni(111) 箔的能力，石墨烯是通过化学方法在其上生长的。在氩气流中使用乙烯与氢气的混合物进行气相沉积 (CVD)。” 学生王美辉、黄明博士、罗大博士和Ruoff进行了一系列在不同温度下在这种“自制”Cu-Ni(111)箔上生长单晶和单层石墨烯的实验。

该团队之前曾报道过使用甲烷在约 1320 开尔文 (K) 度的温度下在 Cu(111) 箔上生长的石墨烯单晶和无adlayer 薄膜。Adlayers 是指存在另一层石墨烯的区域的小“岛”。然而，这些薄膜总是包含长“折叠”，这是当石墨烯从生长温度冷却到室温时形成的高皱纹的结果。如果“折叠”在 GFET 的有源区中，这会导致石墨烯场效应晶体管 (GFET) 的性能出现不希望的降低。褶皱还包含降低石墨烯机械强度的“裂缝”。

因此，下一个令人兴奋的挑战是消除这些褶皱。

CMCM 研究人员首先实施了一系列“循环”实验，包括在 1320 K 下生长石墨烯后立即“循环”温度。这些实验表明，在冷却过程中在 1,020 K 或更高温度下形成折叠。了解到这一点后，该团队决定在 1,020 K 左右的几种不同温度下在 Cu-Ni(111) 箔上生长石墨烯，这导致发现大面积、高质量、无折叠且无adlayer 的单-晶体石墨烯薄膜可以在 1,000 K 和 1,030 K 之间的温度范围内生长。“这种无折叠石墨烯薄膜在整个生长基板上形成单晶，因为它在大面积低能电子衍射上显示出单一取向(LEED) 图案，”CMCM 高级研究员 SEONG Won Kyung 指出，他在中心安装了 LEED 设备。然后，UNIST 研究生 Yunqing Li 在这种单晶无折叠石墨烯上以各种方向对 GFET 进行了图案化. 这些 GFET 表现出非常均匀的性能，平均室温电子和空穴迁移率为 7.0 ± 1.0 × 10 3 cm 2 V -1 s -1。

Li 说：“这种非常均匀的性能是可能的，因为无折叠石墨烯薄膜是一种基本上没有缺陷的单晶。”

重要的是，研究团队能够使用这种方法实现石墨烯生产的“规模化”。石墨烯在直径 6 英寸的自制石英炉中同时成功生长在 5 个箔片(尺寸 4 cm x 7 cm)上。“我们生长无折叠石墨烯薄膜的方法具有很高的可重复性，每个箔在箔的两侧产生两片相同的高质量石墨烯薄膜”和“通过使用电化学鼓泡转移方法，石墨烯可以在大约一分钟内分层，并且可以快速准备好 Cu-Ni(111) 箔下一个生长/转移周期，”Meihui Wang 指出。Ming Huang 补充说，“当我们测试五次生长和转移后 Cu-Ni(111) 箔的重量损失时，净损失仅为 0.0001 克。这意味着我们使用 Cu-Ni(111) 的生长和转移方法可以重复执行，基本上是无限期的。”

在实现无折叠单晶石墨烯的过程中，研究人员还发现了这些折叠形成背后的原因。学生CHOE Myeonggi 和LEE Zonghoon 教授(CMCM 组长和UNIST 教授)进行了高分辨率TEM 成像，以观察生长在1,040 K 以上的样品的横截面。他们发现死粘连是折叠的原因是在单晶 Cu-Ni(111) 平台之间的“聚集台阶边缘”区域开始的。共同通讯作者罗指出：“聚束台阶边缘区域的这种不粘连触发了垂直于台阶边缘方向的石墨烯折叠的形成。” Ruoff 进一步指出，“我们发现 Cu-Ni(111) 箔表面在大约 1,030 K 时突然发生阶梯聚束，这 '

这种大面积无折叠单晶石墨烯薄膜允许在整个石墨烯薄膜上以任何方向直接制造集成的高性能器件。这些单晶石墨烯薄膜对于基础科学的进一步发展非常重要，这将导致电子、光子、机械、热和其他领域的新应用。近乎完美的石墨烯还可用于与自身和/或其他 2D 材料堆叠，以进一步扩大可能的应用范围。鉴于 Cu-Ni(111) 箔可以重复使用并且石墨烯 可以在不到一分钟的时间内转移到其他基板上，使用这种工艺的可扩展制造也很有前景。

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