研究人员揭示了电化学CO2还原的多路径机制

科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)肖建平教授课题组及其合作者合成了单原子铅合金化Cu催化剂(Pb1Cu)，该催化剂具有高电化学CO2还原反应(CO2RR)的活性，具有96%的甲酸选择性和在100mAcm-2下长达180小时的稳定性。

这项研究于9月16日发表在《自然纳米技术》上。

研究人员报告了CO2还原为甲酸盐的多路径，即通过COOH*和HCOO*中间体的反应路径。反应相图是基于“能量全局优化”方法构建的，描述了CO2RR形成甲酸盐的活性趋势。由于考虑了多径，得到了双峰活动趋势。

他们发现，Cu更喜欢COOH*路径，导致产生碳氢化合物和含氧化合物，它们对特定产品的选择性和活性有限。然而，Pb1Cu更喜欢HCOO*路径。Pb1Cu中的最佳HCOO*结合能显示出高活性或选择性通过CO2RR进行甲酸化。实验和理论活动趋势之间的一致性证实了多路径机制的可靠性。

Pb1Cu台阶表面上的Cu位点，而不是单原子Pb位点，显示出最高的CO2RR活性，以专门生产甲酸盐。具有计算出的电化学势垒的自由能图也证实了甲酸盐的选择性。

“‘双峰’描述了更准确的CO2RR活性趋势，为催化剂设计提供了重要见解，”肖教授说。

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