声子耦合辅助邻苯二胺基碳点的通用红色发光

碳点(CD)是具有核壳基序的新型碳基光致发光(PL)纳米材料。由于其化学惰性、高量子产率(QYs)、高水溶性、热稳定性和优异的生物相容性等令人着迷的优势，CDs在癌症诊断、光疗和光电器件等各种研究应用中引起了广泛关注。然而，由于产物的多分散性和难以确定其原子结构，CD的潜在PL现象仍然是一个谜。

由郑州大学化学学院、南京大学化学与化工学院的陆思宇教授和田玉玺教授及其同事领导的科学家团队在LightScience&Application上发表的一篇新论文中开发了一种创新方法来研究基于邻苯二胺的红色发射CD的形成过程和荧光机制。

为此，他们使用不同的制备方法设计了六种红色发射CD，它们在纯化后均表现出相同的吸收和PL光谱。通过一系列测试对其结构的表征表明它们具有相似的碳核心结构，而光谱表征证实了CD的不同表面状态。此外，瞬态吸收(TA)光谱结合单粒子PL光谱技术证实红色发射源于同一PL中心不同振动能级的转变。

最后，理论计算结合热重分析证实了这种CDs的形成过程。因此，本工作提出了一种系统的方法来分析红色发射CDs的发射机制，可以作为分析其他类型CDs的结构和机制的指南。

CD中芳香区域和一些非共轭区域的存在证明了杂化结构，即这些共轭和非共轭结构同时存在于碳核和聚合物壳中。这些科学家总结说，CD的碳核和表壳之间并没有明确的界限，只是两部分的“密度”不同。碳核中有更多的共轭结构，壳中有更多的聚合物链。

此外，这些科学家利用多种特征证实了他们的主张：

衰变相关差异光谱显示四个样品的结果相同，这证明了所有四个CD的光物理过程是相同的。CD的拟合结果相似，载流子经过相同的弛豫通道。

单粒子光致发光光谱显示单个CDs的所有光谱都与整体光谱高度一致，表明CDs的多模态发射来源于自身，而不是多个发光物质的叠加。

温度相关的拉曼光谱直接证明了CDs是一种不同于量子点和有机分子的新物种，具有这两种材料的特性。

密度泛函理论计算表明，在水热过程中，oPD倾向于聚集形成平面结构。然后，平面结构自组装形成球形CD。

“本文阐明了基于oPD的红色发射CD的一般PL机制和形成过程。这种统一的机制为分析CD的结构-性质关系提供了新的方法，从而为分析其他类型的CD铺平了道路，从而揭示了未开发的机会，”科学家们说。

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