具有量子光的超分辨相干拉曼光谱

近年来，纠缠光子作为一种流行的量子光源，在量子成像、光学干涉测量、量子计算、量子通信等领域得到了广泛的应用。自发参量下转换产生能量和动量守恒的纠缠光子对，从而对空间和时间上的量子相关性进行编码。这种特性使量子优势能够克服成像和检测领域中经典脉冲的衍射极限。

分子光谱学中长期存在的瓶颈问题之一是检测飞秒级的超快电子过程。电子相干性的动力学尤为重要。然而，受限于时频分辨率和激发态的非相干通道，现有的拉曼技术无法用于此目的。

在新发表的Light:Science&Applications论文中，城市大学物理系张哲东教授及其同事开发了一种具有纠缠光子的飞秒时间分辨相干拉曼光谱，可导致QFRS(量子飞秒)拉曼光谱)。

具体来说，他们的工作显示了由操纵光子纠缠产生的拉曼信号的超分辨性质——时间和光谱分辨率可以同时实现。QFRS仅对电子相干性敏感。

这使得它特别适用于在约50fs的短时间尺度内检测电子激发态动力学。这种优势在之前研究的拉曼技术中是无法实现的，这些技术受到快速衰减或时频分辨率的限制。这项工作为研究分子、二维材料和激子、极化子等复杂材料中的超快过程提供了新的视角，因为我们可以提取所需的弛豫和辐射过程。

量子拉曼光谱用来自纠缠光子源的信号光子束代替了经典的探测脉冲。闲散光子束用作符合测量的先兆光束。因此可以独立控制时间和光谱分辨率。这导致超越时频关系共轭的超分辨性质。可以进一步进行外差检测以监测电子的相位。他们工作的亮点总结如下：

“我们为三个目的设计了飞秒拉曼光谱的量子版本：(1)在实时域中执行高分辨率反斯托克斯拉曼光谱;(2)能够在超短时间尺度内成像电子动力学;(3))对分子激发的相位敏感，使检测灵敏度超过标准量子极限。”

科学家们说：“我们的工作大大扩展了纠缠光的视野，并在复杂分子中最佳的两个光子吸收过程的背景下补充了纠缠光所取得的光谱学进展。这项工作将有助于未来的实验和理论工作。”

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